Папа Мартин IV отлучил Педро III от Церкви
Второй Лионский собор — созванный в Лионе в 1274 году папой Григорием X для заключения унии с православной церковью.
Византийский император Михаил VIII пообещал папе добиваться примирения церквей из политических и экономических соображений — чтобы отложить поход западных правителей на Константинополь и получить на Западе займы для ведения войн. Соединение церквей на Лионском соборе получило полное одобрение 200 католических епископов и посланцев императора. Константинопольский патриарх Иосиф Галесиот, который противился объединению, был смещён, и на его место назначен поборник унии — Иоанн XI Векк. В 1277 г. по инициативе Иоанна I Дуки был созван синод в Фессалии, на котором противники унии, высланные из Византии, отлучили от Церкви патриарха Иоанна XI Векка. После смерти отца император Андроник II созвал собор восточной церкви, признавший решения Лионского собора ничтожными.
Другие вопросы, которые занимали участников собора, — ускорение выборов нового папы и регулирование деятельности церковных орденов. По первому вопросу было принято решение избирать понтификов исключительно конклавом и запретить кардиналам покидать конклав до того, как будет названо имя нового предстоятеля церкви. По второму вопросу было одобрено создание двух монашеских орденов — доминиканского и францисканского; число нищенствующих орденов было сведено к четырём. На соборе ждали видных теологов, Бонавентуру и Фому Аквинского, но первый умер во время собора, а второй — по дороге на него.
Разговоры насчёт нового крестового похода, несмотря на все усилия папы Григория, не воплотились в жизнь. Поход предполагалось осуществить в союзе с ильханидом Абакой, представитель которого на соборе в знак серьёзности намерений хана принял крещение.
Конфликт с Карлом I Анжуйским и надвигающаяся война с Францией вынудили Педро III в 1283 году созвать кортесы в Таррагоне, чтобы получить поддержку знати и городов. Вместо этого кортесы обвинили короля в том, что он неосмотрительно начал рискованную войну и отягощает страну незаконными поборами. Педро III высокомерно отверг критику кортесов. В ответ представители знати и городов образовали Унию — союз для защиты традиционных вольностей — фуэрос. Новые кортесы в Сарагосе вновь потребовали от короля подтверждения фуэрос. Педро III, теперь нуждающийся в поддержке своих подданных, уступил.
Итогом кортесов в Сарагосе стало подписание Педро III Privilegio General — Генеральных привилегий. Этот документ имел основополагающее значение для Арагона в течение последующих четырех царствований, вплоть до правления Педро IV Церемонного.
Генеральными привилегиями была усилена власть хустисьи — судьи-посредника между королём и Унией. По всем спорным вопросам решение хустисьи было обязательным. Король обязался созывать кортесы не реже одного раза в год и советоваться с ними по всем текущим делам. В королевский совет были введены представители всех трех сословий, без одобрения этого совета король не мог ни объявлять войну, ни заключать мир. Все введенные Педро III налоги были упразднены, введение новых налогов без согласия совета и кортесов не допускалось.
Отлучение Педро III от Церкви автоматически делало его изгоем среди европейских монархов и освобождало его подданных от присяги. Первым это дал почувствовать родной брат Педро III — Хайме II Майоркский. В 1283 году он признал французского короля Филиппа III Смелого сеньором графства Монпелье, а также разрешил французским армии и флоту свободный проход через Руссильон.
В мае 1284 года папа Мартин IV объявил о низложении Педро III и предоставил арагонскую корону Карлу Валуа, второму сыну Филиппа III Французского. Поскольку Педро III не собирался подчиняться вердикту папы и не отказывался от арагонской и сицилийской корон, Мартин IV объявил против короля крестовый поход.
В 1284 году армия Филиппа III и Карла Валуа, пройдя Руссильон и перевалив Пиренеи, вторглась в Каталонию В 1285 году французы после долгой осады взяли Жерону — первый крупный город Каталонии. Здесь папский легат короновал Карла Валуа в качестве короля Арагона. Поскольку далеко не все вассалы поддержали Педро III, его положение было критическим. Но вскоре ход войны изменился: сицилийский флот под командованием Рожера де Лориа разбил французов, что лишило Филиппа III возможности получать подкрепления и продовольствие из Франции, а в лагере самой французской армии началась эпидемия дизентерии.
Французы просили у Педро III перемирия, чтобы иметь возможности отступить за Пиренеи. Но Педро III отказал в перемирии и устроил врагам засаду у перевала Паниссар, в которой французы были разбиты. 5 октября 1285 года Филипп III умер в Перпиньяне, его сын Филипп IV Красивый предпочел прекратить боевые действия. Теперь уже Педро III перешел Пиренеи и занял Руссильон, его брат Хайме II Майоркский вновь признал себя вассалом Арагона и, боясь брата, бежал под защиту французов в Нарбонн. Педро III начал подготовку к экспедиции на Майорку, но во время её подготовки умер 2 ноября 1285 года.
К моменту смерти Педро III опасность, грозившая Арагонскому дому, исчезла. Филипп III умер, его сын Филипп IV, прагматичный политик, отказался продолжать авантюрный крестовый поход. 7 января 1285 года умер и Карл I Анжуйский, а его сын Карл II, хоть и провозглашенный в Неаполе королём, находился с 1284 года в арагонском плену.